Даже возвращение в Париж не смогло в полной мере удовлетворить Натали. Она по-прежнему редко видела своего мужа. Поскольку друзей и в этом городе у нее было немного (самой лучшей подругой была жена Жана-Поля Бельмондо), она продолжала коротать дни в компании своего малолетнего сына. Делон же частенько уезжал из дома (иногда на целый месяц), и единственным средством общения между супругами становился телефон.

31 января 1966 года из Америки Делону пришло прискорбное сообщение погиб его друг Милош Милошевич. Обстоятельства его гибели оказались весьма скандальными. Поступив на работу в качестве телохранителя к жене знаменитого голливудского актера Микки Руни Барбаре, Милош вскоре стал ее любовником. Однако после года знакомства женщина решила расстаться с югославом, поскольку устала от его ревнивого нрава. Но едва Барбара сообщила Милошу о своем намерении, тот в пылу гнева схватился за свой "Смит-и-Вессон". Итог: два выстрела - два трупа. В те дни Делон как раз находился в Америке, поэтому, узнав о трагедии, он взял на себя все расходы по перевозке тела друга на его родину в Югославию.

В один из весенних дней того же года Делон взял Натали с собой на киностудию. Пока он улаживал свои дела, девушка бродила по киностудии, и тут ее заметил один из статистов. Это был молодой и симпатиченый юноша, который с первых же секунд привлек ее внимание. Они познакомились, и молодой человек, назвавшийся Клодом, написал ей на клочке бумаги номер своего домашнего телефона. А уже на следующий день Натали встретилась с ним в более располагающей к интиму обстановке. Сначала они сходили в театр, а затем Клод привел ее к себе на квартиру. Там, без долгих разговоров, они оказались в постели. С этого дня у Натали тоже началась двойная жизнь.

В октябре 1967 года на экраны французских кинотеатров вышел очередной фильм с участием Алена Делона - "Самурай" Жана-Пьера Мельвиля. В нем Делон сыграл профессионального убийцу Джефа Костелло, а его жена Натали - его экранную подружку по имени Джейн. Как писали критики, этот фильм стал заметной вехой в карьере актера: он выявил поразительные актерские способности Делона. Газеты назвали этот фильм вершиной Делона и высказали мнение, что после такого успеха зрителю вряд ли удастся отыскать что-либо новое в артистических дарованиях актера. Так оно и вышло, поскольку подавляющее большинство последующих фильмов Делона были уже повторением пройденного.

Летом 1968 года Делон дал согласие сняться в фильме "Бассейн" режиссера Жака Дерея. Еще на стадии съемок лента вызвала к себе повышенный интерес публики, поскольку партнершей Делона в нем стала... его бывшая возлюбленная Роми Шнайдер. На тот момент она была замужем за немецким режиссером, однако с удовольствием согласилась участвовать в этой картине, едва Делон позвонил ей домой. Согласно легенде, в течение двух дней бывшие любовники сохраняли некоторую дистанцию между собой, а на третий день дали волю своим чувствам. В номере Делона предались бурному сексу, как в былые времена. Но, согласно слухам, Роми оказалась не единственной любовницей Делона в тот период: периодически он пользовал еще артисток массовки, а также изредка наведывался к своей бывшей любовнице Брижитт Бардо, вилла которой находилась неподалеку от места съемок "Бассейна". Натали, которая оставалась в Париже, благодаря газетам имела возможность следить за любовными приключениями своего благоверного, но они ее уже мало трогали - к тому времени их брак давно превратился в чистую формальность. В конце концов 25 августа все завершилось официальным разводом.

1 октября того же года Делон оказался втянут в очередной громкий скандал. В тот день в одном из оврагов в Ивелине, недалеко от парижского предместья Эланкур, был найден труп секретаря Делона Штефана Марковича.