Сын лихого чапаевца Борислав (его мать была полька), характером уродившись в отца, профессию для рода Брондуковых выбрал необычную - стал актером. Но сделал это не сразу. В 1960 году он окончил Киевский горный техникум, год поработал на киевском заводе «Арсенал» и только после этого, видимо, убедившись, что это дело не его, ушел в актеры. В 1961 году он поступил на кинофакультет Киевского института театрального искусства имени И. К. Карпенко-Карого.

Дебют Брондукова в кино состоялся в 1962 году - он сыграл Ковалева в картине Сергея Параджанова «Цветок на камне». Однако судьба у фильма сложилась несчастливо. В самом начале съемок работа была прервана из-за трагедии - 15 августа 1960 года погибла исполнительница главной роли (Христины) 21-летняя Инна Бурдученко (до этого сыграла главную роль в фильме «Иванна»). Из-за этого съемки были отложены на год. Однако когда фильм был все-таки снят, чиновники от кино посчитали его идеологически вредным и распорядились отпечатать всего лишь 158 копий. Так что широкий зритель картину так и не увидел.

Окончив институт в 1965 году, Брондуков сразу стал одним из самых снимаемых актеров киностудии имени Довженко. Только в 1965 году он снялся сразу в четырех фильмах - «Верность», «Нет неизвестных солдат», «Гадюка», «Хочу верить», - правда, все эти роли проходили по разряду эпизодических.

Первым режиссером, который увидел в Брондукове талант острохарактерного актера и предложил ему главную роль, был Леонид Осыка, который в 1967 году приступил к работе над фильмом «Каменный крест» по новеллам В. Стефаника. Сюжет фильма был замысловат: галицийский крестьянин Иван Дидух решает уехать в Канаду. Но накануне отъезда в его дом забирается вор, который сразу попадает в руки хозяина. Дидух зовет на помощь соседей, однако в последний момент решает простить незваного гостя. Но соседи настроены решительно и убивают вора. Роль последнего и сыграл Брондуков. За эту работу он был удостоен приза за лучшую мужскую роль на III Всесоюзном кинофестивале в Ленинграде в 1968 году. Однако этот фестиваль мог навсегда поставить крест на дальнейшей судьбе актера.

Дело в том, что на одной из пресс-конференций, которая проходила в рамках фестиваля, Брондукова спросили, какую роль он мечтает сыграть теперь, после этого успеха. И Брондуков, недолго думая, ответил: «Хочу сыграть Ленина. Причем в Театре сатиры...» После этих слов в зале наступила гнетущая тишина, так как никто из присутствующих не ожидал подобного ответа от лауреата, да еще накануне славного юбилея - 100-летия со дня рождения вождя мирового пролетариата. И хотя Брондуков затем одумался и на той же встрече заявил, что пошутил, его извинения никто не принял. Слух об этом инциденте дошел до самого «верха». В итоге когда Брондуков вернулся в Киев, его в тот же день вызвали в КГБ. Далее послушаем его собственный рассказ: «Прихожу, сидит человек в штатском. Вертит в руках мою фотографию. И не знает, с чего начать. «Вы знаете, - наконец, говорит, - на вас тут из Ленинграда поступило несколько «сигналов». Потом как-то замялся и вдруг: «Мы так уважаем вас и ваше творчество. Не могли бы вы моему сыну фотографию подписать?» Я, конечно, согласился. И тут он спрашивает в лоб: «Все было действительно так?» - «Да, - сознаюсь, - так. Но я тогда выпил, не сознавал, что говорил». И меня простили. Хотя директор студии, покойный Довженко, меня тогда приложил: «Мать твою, если б такое при Сталине случилось, ты б уже на Колыме гнил».

Не менее драматично складывалась в те годы и личная жизнь Брондукова. В первый раз он женился в начале 60-х, однако этот брак оказался несчастливым. Как выяснилось вскоре после свадьбы, его жена была психически больным человеком, и вскоре жизнь с нею превратилась для Брондукова в пытку. В конце концов он не выдержал и развелся.