В том же году Марлен снялась в своем тринадцатом по счету фильме — «Принцесса О-ля-ля». Роль Чичотты в нем принесла Марлен новый успех: ее сравнили с самой Гретой Гарбо! Как написал один из критиков: «Дитрих играет кокетку, и у вас возникает ощущение, что вы видите Гарбо. В этом ощущении творческий режиссер может открыть бездну выразительности…» Четырнадцатым фильмом Марлен стала первая немецкая звуковая лента «Целую ручку, мадам». Во время съемок в нем Марлен закрутила роман со своим партнером Рихардом Таубером. К тому времени ее брак с Зибером дал уже серьезную трещину во многом из-за самого мужа, который разрывался между женой и любовницей Тамарой Матуль.

В один из августовских дней 1929 года Марлен в очередной раз вышла на сцену театра, чтобы сыграть главную роль в музыкальном спектакле «Два галстука бабочкой». Зал был переполнен, и на одном из мест в партере сидел известный голливудский режиссер Джозеф фон Штернберг (прославился фильмом про гангстеров «Подполье»). Он приехал в Берлин по заданию студии «Парамаунт», чтобы снять на студии УФА картину «Голубой ангел». Большинство актеров на роли в этом фильме были уже определены, не хватало только одной — исполнительницы роли дешевой певички из портового кабака Лолы-Лолы. Больше всего шансов было у известной актрисы Лени Рифеншталь, к кандидатуре которой склонялся и Штернберг. Но, увидев Марлен, он понял, что только она достойна этой роли. Правда, сама актриса почему-то восприняла его интерес к ней без особого энтузиазма. По свидетельству очевидцев, во время их встречи она была сама апатия. Более того, она наврала ему, что снялась всего лишь в трех (!) фильмах (хотя на тот момент их было 17), и все они неудачные и т. д. Но режиссер не изменил своего мнения о ней, поскольку видел ее воочию на сцене.

Работа над фильмом была закончена в начале 1930 года, однако до его выхода в прокат представители «Парамаунта» оценили игру Марлен. Они с ходу предложили ей подписать контракт еще на два фильма, гарантируя гонорар в 1750 долларов в неделю. Марлен согласилась. Тогда же ряд газет выступил с сенсационным предположением, что между Марлен и Штернбергом существует тайный роман. Дескать, именно поэтому жена режиссера так спешно покинула Германию и уехала в Америку. Но сама Марлен в одном из интервью сообщила, что никакого романа не существует — есть только деловые отношения.

26 февраля 1930 года Марлен прибыла в Голливуд. Причем ее не остановило даже то, что она была связана трехгодичным контрактом с театральным режиссером Робертом Кляйном. «Парамаунт» быстро уладил эту проблему, выплатив Кляйну 20 тысяч марок отступных. Кстати, именно такую сумму Марлен получила за роль в «Голубом ангеле», плюс — 5 тысяч марок за английский вариант фильма (последнюю сумму она истратила на покупку роскошной шубы). Пробыв в Америке некоторое время, Марлен затем вернулась на родину, чтобы присутствовать на премьере «Голубого ангела» (1 апреля). Успех Марлен в роли Лолы-Лолы был грандиозным. На следующий день актриса села на пароход «Бремен» и вновь отчалила к берегам Америки.

Марлен поселилась в Нью-Йорке, в отеле «Алгонкин». Но прожила там недолго: Штернберг, как только узнал, что она вовсю позирует фотографам и появляется в ночнах барах, тут же приказал ей «сняться с якоря» и выехать в Нью-Мексико. Там он встретил ее и они вместе отправились в Пасадену. Это подбросило новую порцию поленьев в затухший было скандал вокруг их романа. Чтобы развеять эти слухи, Штернберг сообщил газетчикам, что они с Марлен работают над новым сценарием. Шутники язвили: и ночью? Они пробыли там пару недель, после чего приехали в Голливуд. Штернберг поселил Марлен в квартире напротив собственной. Тогда же состоялось представление Марлен обитателям Голливуда. Ее представили собравшимся как «новую звезду студии «Парамаунт».