В иллюстрированных сборниках начала 1840-х гг. печатаются первые «физиологические очерки» «Уральский казак» (1843), «Чухонцы в Питере» (1846), «Денщик» (1845) «Петербургский дворник» (1845). В «Повестях, сказках и рассказах» (1846) Даль под одной обложкой объединяет сказки и физиологические очерки. По тонкому наблюдению Ю. П. Фесенко, «новаторская разработка литературной сказки в народном духе, а затем ее использование в качестве основы для русского физиологического очерка и сам очерк открывали надежные перспективы для реалистического освоения действительности. <…>…Сказочное начало сочетается с выверенными бытовыми подробностями и сочным просторечием».

Н. В. Гоголь так охарактеризовал повествовательный стиль Даля: «Все у него правда и взято так, как есть в природе. Ему стоит, не прибегая ни к завязке, ни к развязке, над которыми так ломает голову романист, взять любой случай, случившийся в русской земле, первое дело, которому производству он был свидетелем и очевидцем, чтобы вышла сама собой наизанимательнейшая повесть. По мне, он значительней всех повествователей-изобретателей. Может быть, я сужу здесь пристрастно, потому что писатель этот более других угодил личности моего собственного вкуса».

В 1841 г., женившись во второй раз (первая его жена умерла), Даль переезжает в Петербург (он занимает должность секретаря и чиновника особых поручений), а затем, в 1849 г., в Нижний Новгород (в должности управляющего удельной конторой). Далем составлены учебники по зоологии (1847) и ботанике (1849). А за собрание коллекций по флоре и фауне Оренбургского края Даль избирается членом-корреспондентом Академии наук (по отделению естественных наук).

В разное время им написаны сборники рассказов «для народного чтения»: «Солдатские досуги» (1843), «Матросские досуги» (1853), «Два сорока бывальщинок для крестьян» (1862). Как писал биограф Даля, «эти „Досуги“ не были похожи на искусственные в высшей степени, на каждом слове звучавшие фальшивой нотой тогдашние рассказы генерала Скобелева, знавшего русского солдата, но не ведавшего русского человека. <…>…Не похожи были и на позднейшие книжки для народного чтения, которые писались и пишутся неумелыми руками либо из-за денег, либо с предвзятыми тенденциями».

Надо ли говорить, что все это время продолжается работа над словарем. В 1845 г. Даль печатает несколько статей под заглавием «Русский словарь», а в 1861 г. наконец выходит в свет первый выпуск «Толкового словаря живого великорусского языка» (следующие выпуски издавались до 1867 г.), в 1862 г. — «Пословицы русского народа».

В 1859 г. Даль уходит в отставку и живет в Москве. За словарь ученый удостаивается Ломоносовской премии и в 1868 г. избирается почетным членом Академии наук. Последние годы жизни он занимается подготовкой второго издания словаря (это «исправленное и значительно умноженное по рукописи автора» издание в четырех томах увидело свет уже после смерти Даля — в 1880–1882 гг.), пишет «Картины русского быта» для журнала «Русский вестник» (1867–1868) и работает над «Бытописанием», Пятикнижием Моисея, изложенным для простонародья (рукопись, не пропущенная цензурой, на сегодняшний день не обнаружена).

Собиратель народных преданий, поверий и сказок, В. И. Даль говорил, что «большая часть тех, кои считают долгом приличия гласно и презрительно насмехаться надо всеми народными предрассудками, без разбора, — сами верят им втихомолку или, по крайней мере, из предосторожности не выезжают со двора в понедельник и не здороваются через порог».

Сравнивая особенности южных и северных преданий о колдунах во вступлении к циклу статей «О поверьях, суевериях и предрассудках русского народа» (публиковался в 1843–1846 гг.