Актеров для «Бонни и Клайда» подбирали в Нью-Йорке — «колыбели революции» кастинга, которую практически в одиночку совершила Мэрион Догерти. На заре 60-х, когда она начинала, процесс подбора актеров был на уровне раннего средневековья. Догерти вспоминает: «Это было сродни заказу обеда из блюд китайской кухни. Их всех держали на контрактах — одного приходилось выискивать в списках категории «А», другого — «Б»». Объясняет Несса Хаймс, обучавшаяся профессии у Догерти: «Большинство тех, кто занимался подбором кадров, находились в Лос-Анджелесе. Как правило, это были отставные военные или функционеры средних лет. По их разумению, принцип работы заключался лишь в том, чтобы обзвонить агентов, а те собирали бы всех имеющихся в наличии людей. Причем, кандидаты были на одно лицо, ни то ни сё — исключительно блондины и блондинки с голубыми глазами. Мэрион же любила театр и всегда знала о появлении нового, подающего надежды актёра. А по Нью-Йорку тогда носилось много молодежи, которую только предстояло открыть».

Пени и Битти не нуждались в услугах Догерти, ведь оба работали в театре и на телевидении, которые и заложили впоследствии «генофонд» «нового» Голливуда. Именно в этой среде они нашли исполнителей для своего фильма: Джина Хэкмена, Майкла Дж. Полларда и Эстелль Парсонс. Кроме Битти и Фей Данауэй, приглашенной на роль Бонни, никто и отдаленно не напоминал звезд: Хэкмен ничем не отличался от парня со Среднего Запада, в Парсонс не была ничего яркого, а гуттаперчевый круглолицый Поллард по общепринятым меркам смахивал на клоуна, заполнявшего паузы в цирковом представлении. Другими словами, все они были похожи на настоящих живых людей.

С точки зрения подбора исполнителей другой вехой в американском кино стал «Выпускник», снимавшийся примерно в то же время. По сюжету книги, семья Брэддоков, все их друзья, включая и пресловутую миссис Робинсон, были белыми протестантами англо-саксонского происхождения. Поначалу режиссёр Майк Николе думал идти тем же путём и предложил роль миссис Робинсон Дорис Дей, но та отказалась, сославшись на то, что подобный образ «оскорбляет её моральные критерии». Николе думал о Роберте Редфорде и Кэндис Берген, но чувствовал, что здесь что-то не так: «Я посмотрел пробы и сказал Редфорду, что сегодня, именно в этот период жизни, он не в состоянии сыграть такого неудачника, как Бенджамин, что ему просто никто не поверит. «Не понял?», — среагировал Роберт. Тогда я объяснил: — «Хорошо, спрошу по-другому: тебе знакома ситуация, когда ты подкатил к девчонке, а она тебя отшила?». Он опять ответил вопросом: «Что ты имеешь в виду?». Позже аналогия до него дошла». Героев фильма Николе сделал евреями из Беверли-Хиллз, а на главную роль пригласил Дастина Хоффмана. Замена Редфорда на Хоффмана была смелым, но рискованным ходом.