В 1849 году, когда Брюллов закончил портрет самого Прянишникова, «Федор Иванович изъявил желание приобрести для своей галереи портрет самого Брюллова (написанный в апреле 1848 года) и картон, изображающий Христа в гробнице, и спросил его: „Что вы за них хотите?“ Брюллов отвечал: „Вам не покажется дорого, если я за эти три вещи спрошу то, что вы мне дали за портрет Голицына?“ Предложение удовлетворило обоих».

Из Прянишниковской галереи перешел в Румянцевский музей и написанный около 1839 года брюлловский портрет И. А. Крылова. Заказчик и художник были одинаково близки с баснописцем. Портрет был использован скульпторами Клодтом и Теребеневым при работе над памятником Крылову в Летнем саду. Брюллову же принадлежала и идея окружить Крылова зверями и дать ему в руки зеркало, в котором должны были отражаться те, кто подходил к памятнику.

Наследники поэта, рисовальщика и архитектора Н. А. Львова передают в Румянцевский музей великолепную принадлежавшую ему коллекцию произведений Д. Г. Левицкого и В. Л. Боровиковского, пейзажиста Сильвестра Щедрина. В 1901 году сюда поступает по завещанию собрание Кузьмы Терентьевича Солдатенкова, принесшего России немалую пользу своей бескорыстной издательской деятельностью. На протяжении сорока с лишним лет он ищет и издает научные и научно-популярные книги, переводные и оригинальные, читавшиеся разночинной интеллигенцией. В начале своей коллекционерской деятельности Солдатенков пользуется советами Александра Иванова, в дальнейшем и сам безошибочно находит важнейшие для развития русского искусства произведения. Наряду с брюлловской «Вирсавией», полотнами В. Г. Перова «Чаепитие в Мытищах» и «Проповедь на селе», пейзажем И. И. Левитана «Весна. Большая вода» Румянцевский музей, а вслед за ним сегодняшняя Третьяковская галерея обязаны К. Т. Солдатенкову работами П. А. Федотова «Первый чин» и «Сватовство майора», последнюю из которых автор снабдил собственными стихами.

Дом Пашкова. Ограда со стороны Знаменки.

Среди множества имен дарителей, тщательно перечислявшихся в каталоге музея, примечательно имя «гражданина Переяславля-Залесского» И. П. Свешникова. По его завещанию собрание Румянцевского музея существенно пополнилось работами русских художников конца XIX века, в том числе этюдами и эскизами В. И. Сурикова, И. Е. Репина, акварелями Виктора и Аполлинария Васнецовых, рисунками Л. О. Пастернака, картинами Н. А. Касаткина «Хозяйка», А. Е. Архипова «Рыбаки», И. И. Левитана «Вечер», Н. Н. Дубовского «Прошел ураган», Л. В. Попова «Ходоки на новые места», И. П. Похитонова, Л. В. Туржанского, В. В. Переплетчикова и многих других.

Несколько раз делает большие вклады в музей художник-офортист Н. С. Мосолов (1877, 1884, 1890 и 1914 гг.), собиравший и живопись, и гравюры, и рисунки старых мастеров. После его смерти при Кабинете гравюр Румянцевского музея был образован особый зал имени Н. С. Мосолова, в который вошли книги, бронза, фарфор и предметы обстановки, также завещанные музею.

Едва ли не самым характерным примером того, как формировалось Румянцевское собрание, является накопление в нем работ Александра Иванова. К основной картине художника присоединяется ее эскиз из собрания К. Т. Солдатенкова, этюды голов Христа и Марии Магдалины, несколько этюдов и полотно «Приам в ставке Ахилла». Многочисленные этюды и эскизы к Библии дарит брат художника, С. А. Иванов, этюд для головы Иоанна Крестителя Е. П. Романова, картину «Аполлон, Кипарис и Гиацинт», вместе с несколькими этюдами, выставляют наследники писателя и драматурга, друга Н. В. Гоголя, А. С. Хомякова.