В 1940 году Алейников впервые снялся в сказке — режиссёр Александр Роу поставил фильм «Конёк-Горбунок». Алейникову досталась в нём центральная роль — Иванушки. В этом же фильме с ним сыграли его жена Валентина и маленький сынишка Тарас.

В том же году Алейников снялся ещё в одной картине — «Случай в вулкане», однако съёмки в ней особой радости ему не доставили. Снимал фильм режиссёр Евгений Шнейдер. Где-то к середине съёмок всякое желание сниматься у Алейникова пропало, он то и дело выражал Шнейдеру своё недовольство. Причём самым неожиданным образом. Вспоминает участница тех съёмок Лидия Смирнова. Однажды Алейников позволил себе по отношению к режиссёру хулиганский поступок. Произошло это во время съёмки одного из эпизодов в номере ялтинской гостиницы. Устав от замечаний режиссёра, которого он не уважал, Алейников вдруг снял перед ним штаны и громко произнёс: «Вот вы кто, а не режиссёр!» Шнейдера это, естественно, возмутило, и он тут же телеграфировал в Москву о безобразном поступке актёра. Вскоре оттуда прибыла грозная комиссия, которая потребовала, чтобы актёр немедленно публично извинился перед режиссёром. Алейников какое-то время упирался, однако в конце концов извинился. Картину удалось благополучно доснять, однако настоящим произведением искусства она так и не стала.

В годы Отечественной войны талант Алейникова засверкал с новой силой. Кому, как не ему, с его обаянием, добротой и юмором, предстояло вселять в бойцов веру в победу и оптимизм. Поэтому один за другим выходят на экран новые фильмы с его участием: «Александр Пархоменко» (1942), «Непобедимые», «Во имя Родины» (1943), «Большая земля», «Небо Москвы» (оба — 1944). В последнем фильме Алейников сыграл третью, к сожалению последнюю, главную роль в своей недолгой карьере.

В 1946 году Алейников решил резко изменить актёрское амплуа (эдакий рубаха-парень) и принял предложение режиссёра Л. Арнштама сняться в его фильме «Глинка» в роли… А.С. Пушкина. Безусловно, это был смелый ход как со стороны режиссёра, так и со стороны актёра, но зритель подобного поворота в судьбе любимого актёра не принял. Алейников в роли поэта вызывал в зале дружный смех. Актёр после этого даже попросил снять из титров фильма его фамилию, хотя считал эту роль одной из лучших в своём послужном списке. С этого момента наступил закат в кинокарьере Алейникова. За четыре года он был приглашён сниматься только трижды, да и то в крохотные эпизоды. Во многом это объяснялось личной недисциплинированностью самого актёра, который к тому времени почти спился. Поэтому, несмотря на то что Алейников был обожаем зрителями, многие режиссёры боялись связываться с ним, зная его скандальный характер. Например, в 1945 году на съёмках фильма «Морской батальон» режиссёр Александр Файнциммер вынужден был применить силу, чтобы привести Алейникова в нормальное состояние. Алейников тогда приехал на съёмки в Ленинград со своей любовницей Лидией, вечерами в номере гостиницы напивался и бил её смертным боем. Режиссёру приходилось вызывать моряков, чтобы те охраняли бедную женщину.

В конце концов к началу 50-х годов Алейников оказался за бортом большого кинематографа. Зритель с нетерпением ждал появления на экранах новых фильмов с его участием, но его не приглашали. А если и приглашали, то быстро находили замену. Из-за обильных возлияний он потерял роли в таких картинах, как: «Адмирал Нахимов» (1947), «Беспокойное хозяйство» (1946), «В квадрате 45» (1954) и др.