Педагогом Орловой в театре была К. И. Котлубай. Подготовленная с ней роль Периколы в одноименной оперетте Жака Оффенбаха вывела Орлову из состава хора и сделала солисткой. Это случилось в 1932 году. Успех актрисы был ошеломляющим. После этого ей предложили главные роли в «Корневильских колоколах» (Серполетта), в «Дочери мадам Анго» (Герсилья), в «Соломенной шляпке» (Жоржетта). По одной из версий, стремительному взлету Орловой к вершинам славы немало способствовал увлекшийся ею руководитель театра Михаил Немирович-Данченко (сын прославленного режиссера). Многим тогда казалось, что эта связь в конце концов придет к своему логическому концу — свадьбе. Однако этого так и не произошло. Вскоре у Орловой появился новый возлюбленный. Им оказался некий австрийский бизнесмен, который воспылал любовью к красивой и талантливой актрисе. Начался их короткий, но пылкий роман, о котором тогда многие судачили. Почти каждый вечер после спектакля австриец увозил Орлову на своем «Мерседесе» в ресторан, и только поздно ночью они возвращались к дому актрисы в Гагаринском переулке. Сегодня трудно понять, какие надежды возлагала Орлова на своего возлюбленного (может быть, мечтала уехать с ним за границу?), тем не менее, несмотря на упреки родителей, она в течение нескольких месяцев продолжала встречаться с австрийцем.

Что касается творческих устремлений Орловой в те годы, то, видимо, полного удовлетворения от работы она не испытывала. В стенах театра ей становилось тесно, и она искала иных выходов своей артистической натуры. Ей вдруг захотелось сняться в кино. Однако когда она попыталась это осуществить, ее ждало разочарование. Вот что рассказывала об этом сама Орлова: «В киностудии попала в длинную очередь: был объявлен набор молодых исполнителей для очередной картины. С трудом скрывая свою робость, я очутилась перед режиссером — человеком со взглядом решительным и всезнающим. Когда он обратил на меня свой испытующий и пронзительный взор, я почувствовала себя как бы сплюснутой между предметными стеклами микроскопа.

— Что это у вас? — строго спросил режиссер, указывая на мой нос.

Быстро взглянула я в зеркало и увидела маленькую родинку, о которой совершенно забыла, — она никогда не причиняла мне никаких огорчений.

— Ро… родинка, — пролепетала я.

— Не годится! — решительно сказал режиссер.

— Но ведь… — попыталась я возразить. Однако он перебил меня:

— Знаю, знаю! Вы играете в театре, и родинка вам не мешает. Кино — это вам не театр. В кино мешает все. Это надо понимать!

Я поняла лишь одно: в кино мне не сниматься, а поэтому надо поскорее убраться из студии и больше никогда здесь не показываться. И я дала себе клятву именно так поступить».

К счастью, вскоре Орлова все-таки нарушила клятву: в 1933 году режиссер Борис Юрцев пригласил ее на роль миссис Эллен Гетвуд в немом фильме «Любовь Алены» (этот фильм до наших дней не сохранился). Затем последовала роль Грушеньки в звуковом фильме «Петербургская ночь». Оба фильма вышли на экраны страны в 1934 году, однако того успеха, который Любовь Орлова имела на театральных подмостках, они ей не принесли.