В январе 1907 года приобретались периодические издания того времени — газеты и журналы («Новое время», «Речь», «Товарищ», «Родина», «Природа и люди», «Нива», «Россия», «Черный сокол», «Исторический вестник», «Досуг и дело», «Былое»), а в книжном магазине Суворина были закуплены мемуары декабристов. Потом пошли книги по служебному собаководству, а в связи с сопровождением царя в финские шхеры — путеводители, карты, географические брошюры по Финляндии и русско-финские разговорники. В сентябре 1908 года в разных магазинах (в том числе И. Д. Сытина на Садовой улице, 25 и С. П. Трусова на Литейном проспекте, 59) было приобретено 100 наименований книг на сумму 473 рубля 19 копеек. Пополнялись и расширялись отделы естествознания, географии и полицейской тематики, религии, обществоведения. Заведующим библиотекой был Гавриил Гавриилович Гусар, который занимался пополнением книжного массива и закупкой литературы исключительно по рекомендациям и указаниям Спиридовича.

Особое внимание полковник уделял, естественно, полицейско-охранной и розыскной тематике. Вот что он писал Г. Г. Гусару в 1909 году: «Все, что я подчеркиваю, вырезывать, равно и самому выбирать соответствующее про революционные партии — и подклеивать на отдельные листы». В это время Александр Иванович читал курс лекций на спецкурсах Отдельного корпуса жандармов и, вероятно, занимался подборкой материалов.

О том, какую литературу из библиотеки брало начальство, можно судить по списку книг, выданных для прочтения и невозвращенных через три месяца: у генерала Дедюлина: Головин «Погром», Гнедич «Былое», Достоевский, том 2; у полковника Спиридовича: Ле Бон «Психология социализма» и пять книг о декабристах.

Как видим, правила библиотеки, установленные Спиридовичем, на высокое начальство и его самого не распространялись.

Пополнение библиотеки новыми книгами и периодическими изданиями происходило регулярно и ежегодно, хотя в годы войны темпы и объемы его сократились. Руководствуясь распоряжением Николая II о всемерном распространении исторических знаний среди населения империи, в частности, о популяризации труда Нечволодова «Сказание о Русской земле», прославлявшего династию Романовых, Спиридович дал указание приобрести для библиотеки один экземпляр книги в роскошном издании за 36 рублей и 22 экземпляра в простом оформлении за 8 рублей.

24 ноября 1913 года Спиридович в Ялте издал приказ, в котором писал: «Приобретя ныне экземпляры означенного сочинения в библиотеку Агентуры, предлагаю его исключительному вниманию господ офицеров и младших чинов агентуры и предписываю иметь означенное сочинение выложенным на столе в библиотеке и командных читален».

Канцелярия дворцового коменданта тоже проявляла активность в продвижении «полезных» книг в библиотеку — например таких, как брошюры, посвященные 200-летию Полтавской битвы (260 экземпляров), сочинения и издания протоиерея Восторгова (50 экземпляров), планы имений его императорского величества в Крыму Ливадии и Ореанды. В 1914 году в библиотеку поступили 25 экземпляров книги самого Спиридовича: «Революционное движение в России. РСДРП».

Когда грянула война, Спиридович обратился к княгине С. С. Путятиной, патронировавшей госпиталь в Царском Селе, с предложением «господам раненым офицерам, находящимся в общине Красного Креста, что на Леонтьевской улице, пользоваться книгами и журналами библиотеки вверенной мне охранной агентуры». С предложением «принять присылаемую при этом письме „Библиотеку для раненых нижних чинов“ из 150 книг для находящегося под Вашим ведением госпиталя» он обратился также к графине В. И. Гедройц.

В военное время библиотека стала закупать литературу по военной и патриотической проблематике, включая брошюры и книги о Германии, о геополитических устремлениях Германской империи и т.