Паломники из России посещали Валаам только летом, тогда как бедные жители окрестных берегов Ладожского озера – круглый год. Число таких посетителей доходило до семи-восьми тысяч. Под монастырской горой был выстроен каменный странноприимный дом. Так как в округе часто не было врача и у местного населения не находилось средств для лечения, монастырь оказывал и медицинскую помощь.

Слава о благоустроенности обители стала распространяться не только по православной России, но и за ее пределами. Сюда приезжали даже из афонских монастырей. По внутренней духовной организации и устроению многие отдавали предпочтение Валаамской обители перед монастырями Афонской горы.

В 1820 году в Петербурге, в Малой Коломне, на Мясной улице, был куплен для Валаамского подворья дом. В 1840 году был перестроен скит Всех святых, возведены новые каменные кельи, каменный храм. В 1852 году недалеко от келейных корпусов центральной усадьбы была построена каменная двухэтажная гостиница для приезжающих на Валаам богомольцев. В 1853 году на Крестовом острове, который впоследствии получил название Никольского, был воздвигнут каменный храм во имя святителя Николая Чудотворца, а в 1858 году двухэтажный дом для священнослужителей и братии с домовой церковью во имя преподобного Иоанна Дамаскина (1865).

В 1855 году совершилось соборное освящение нового деревянного храма во имя преподобного Александра Свирского и три деревянных келейных корпуса для братии на Святом острове. В 1856 году недалеко от монастырской пристани устроен двухэтажный странноприимный дом для бедных финнов.

В 1858 году было положено начало новому скиту на острове Монашеском (Серничан). Сюда была перевезена из Васильевского монастыря в Старой Ладоге древняя деревянная церковь, построенная иноками, бежавшими из Валаамской обители во время разорения ее шведами в 1611 году. Верхний храм освятили во имя святого Иоанна Предтечи, а нижний, пещерный, во имя Трех святителей. Для уединенного жительства пустынников на острове срубили восемь деревянных келий. В 1863 году был построен трехэтажный водопроводный дом, в котором расположились мастерские и хозяйственные службы. В 1867 году на Ильинском острове был выстроен скит с деревянной церковью во имя святого пророка Илии и при ней – два деревянных двухэтажных дома. При своей пустыньке, в которую он уединялся до настоятельства, игумен построил в 1870 году небольшую деревянную церковь во имя Коневской иконы Божией Матери, а при ней – два деревянных келейных корпуса для братии. На юге Валаамского архипелага игуменом Дамаскиным была построена небольшая деревянная церковь с колокольней во имя преподобного Авраамия Ростовского и три деревянных кельи для жилья скитской братии. На расстоянии одного километра к востоку от монастыря, в 1876 году возвели каменную церковь во имя всех преподобных отцов, в подвиге просиявших, с отдельно стоящей колокольней. Тщанием отца Дамаскина в разных местах острова возникло 18 часовен и поставлено 10 каменных и деревянных поклонных крестов.

В 1880-х годах были выстроены второй кирпичный, смоляной и кожевенный заводы, хлебный амбар и скотный двор с фермой и всеми службами. Для доставки из Петербурга необходимых для монастыря грузов построен корабль. Расчищены, осушены от болот и распаханы годные для посевов и покосов участки земли. Особенным вниманием игумена Ионафана пользовалась монастырская библиотека. Его стараниями она пополнилась более чем на 1500 книг.

26 июня 1892 года был освящен главный престол нижней церкви собора в честь преподобных Сергия и Германа Валаамских, через год – 14 июня 1893 года освящен боковой придел нижней церкви во имя Благовещения Пресвятой Богородицы. Верхняя церковь во имя Преображения Господня освящена 19 июня 1896 года. При игумене Гаврииле велась роспись нижнего храма Предтеченского скита в честь трех святителей: Василия Великого, Григория Богослова и Иоанна Златоустого – и Никольского храма этого же скита.