Между тем несчастья семейной жизни совсем не отразились на творческой активности актрисы. Более того, может быть, именно эти обстоятельства и активизировали желание Орловой утвердить себя на сцене. Будучи артисткой хора и кордебалета, она была занята в основном в эпизодических ролях. Однако даже в этих ролях её музыкальный и драматический талант многим бросался в глаза. С каждым годом Орлова всё увереннее шла к тому, чтобы стать «примой» (до неё в этом звании долгое время были сначала актриса Ольга Бакланова, а затем Анна Кемарская). Но Ольга ушла из театра (чем повергла в шок своего учителя и любовника В. Немировича-Данченко) и в середине 1926 года уехала в Голливуд. Внешне они с Орловой были очень похожи, и это сходство впоследствии некоторыми критиками ставилось звезде советского экрана в упрёк. Говорили, что Орлова копирует облик и манеру игры знаменитой О. Баклановой. Но это произойдёт в середине 30-х. А пока Орлова была только на пути к славе.

Педагогом Орловой в театре была К.И. Котлубай. Подготовленная с ней роль Периколы в одноимённой оперетте Жака Оффенбаха вывела Орлову из состава хора и сделала солисткой. Это случилось в 1932 году. Успех актрисы был ошеломляющим. Ей предложили главные роли в «Корневильских колоколах» (Серполетта), в «Дочери мадам Анго» (Герсилья), в «Соломенной шляпке» (Жоржетта). По одной из версий, стремительному взлёту Орловой к вершинам славы немало способствовал увлёкшийся ею руководитель театра Михаил Немирович-Данченко (сын прославленного режиссёра). Многим тогда казалось, что эта связь в конце концов придёт к своему логическому концу — свадьбе. Однако этого так и не произошло. Вскоре у Орловой появился новый возлюбленный. Им оказался некий австрийский бизнесмен, который воспылал любовью к красивой и талантливой актрисе. Начался короткий, но пылкий роман, о котором тогда многие судачили. Почти каждый вечер после спектакля австриец увозил Орлову на своём «Мерседесе» в ресторан, и только поздно ночью они возвращались к дому актрисы в Гагаринском переулке. Сегодня трудно понять, какие надежды возлагала Орлова на своего возлюбленного (может быть, мечтала уехать с ним за границу?), тем не менее, несмотря на упрёки родителей, она в течение нескольких месяцев продолжала встречаться с австрийцем.

Что касается творческих устремлений Орловой в те годы, то, видимо, полного удовлетворения от работы она не испытывала. В стенах театра ей становилось тесно. Ей вдруг захотелось сняться в кино. Однако, когда она попыталась это осуществить, её ждало разочарование. Вот что рассказывала об этом сама Орлова:

«В киностудии попала в длинную очередь: был объявлен набор молодых исполнителей для очередной картины. С трудом скрывая свою робость, я очутилась перед режиссёром — человеком со взглядом решительным и всезнающим. Когда он обратил на меня свой испытующий и пронзительный взор, я почувствовала себя как бы сплюснутой между предметными стёклами микроскопа.

— Что это у вас? — строго спросил режиссёр, указывая на мой нос.

Быстро взглянула я в зеркало и увидела маленькую родинку, о которой совершенно забыла, — она никогда не причиняла мне никаких огорчений.

— Ро… родинка, — пролепетала я.

— Не годится! — решительно сказал режиссёр.

— Но ведь… — попыталась я возразить.

Однако он перебил меня:

— Знаю, знаю! Вы играете в театре, и родинка вам не мешает. Кино — это вам не театр. В кино мешает всё. Это надо понимать!

Я поняла лишь одно: в кино мне не сниматься, а поэтому надо поскорее убраться из студии и больше никогда здесь не показываться. И я дала себе клятву именно так поступить».

К счастью, вскоре Орлова всё-таки нарушила клятву: в 1933 году режиссёр Борис Юрцев пригласил её на роль миссис Эллен Гетвуд в немом фильме «Любовь Алёны» (эта лента не сохранилась).