Позже Петр приказал Меншикову поселить девиц Арсеньевых в его московском доме вместе с собственными сестрами Светлейшего — Анисьей и Анной Худенькой. Вскоре к ним присоединилась Катерина Трубачева с дочерьми Анной и Елизаветой.

Это не значило, что Петр остепенился. Стоило ему положить глаз на какую-нибудь маркитантку или служанку, он тут же удовлетворял свое желание.

Помимо угождения брату у Натальи имелись и собственные духовные интересы. Еще в 1690 году в покоях царевны давали комедии, а в 1706 году она организовала под Москвой, в Преображенском, театральное представление «для охотных смотрельщиков», в котором участвовали ее слуги и приближенные.

Такими или похожими виршами заканчивались первые «театральные действа».

В 1708 году Наталья Алексеевна в первый раз приехала в Санкт-Петербург со сводными сестрами царевнами Марьей и Федосьей, а также царицей Прасковьей и ее дочерьми. Поселилась она на Крестовском острове, но не жила там постоянно: например, Полтавскую викторию отмечала в Москве.

После переезда в Петербург царевна основала там любительский бесплатный общедоступный театр, для которого сама писала пьесы. Считается, что ее перу принадлежат «Комедия о Святой Екатерине», «Хрисанф и Дария», «Цезарь Оттон», «Святая Евдокия». В своей назидательной пьесе «Петр, или Золотые ключи» Наталья доказывала необходимость просвещения, а для этого — отсылки за границу на учебу молодых людей благородных фамилий. Во время антракта играли веселые интермедии, высмеивая нравы старых времен и восхваляя реформы, проводимые Петром. Но в целом театр на Руси в царствование Петра находился в самом младенческом состоянии. Непонятно, как великий монарх упустил из виду столь важное средство агитации.

Отдельная статья — отношение царевны Натальи к своему племяннику, царевичу Алексею. Очевидцы рассказывали, что она присутствовала во время последнего объяснения Петра с царицей Евдокией в доме Андрея Виниуса, когда царь предлагал жене постричься по-хорошему, и тоже убеждала несчастную женщину добровольно отречься от мира. Когда же та сослалась на свой материнский долг по отношению к сыну, царевна схватила ребенка и увезла его к себе, разлучив с матерью.

Похоже, ей нравилось играть роль его воспитательницы и наставницы. Первое время после отставки Евдокии Алексея часто видели на публике вместе с теткой. В 1713 году она поселилась от него поблизости, в районе церкви Божьей Матери Всех Скорбящих в Петербурге.

Но ее роль в судьбе царевича представлялась современникам по-разному. По одной из версий, уже находясь при смерти, она призналась Алексею, что только ее влияние удерживало царя от расправы с сыном. «Но теперь я умираю, время тебе самому о себе промыслить; лучше всего при первом случае отдайся под покровительство императора». По другой — один из приближенных спросил царевича, скорбящего по тетке: «Ведаешь ли ты, что все худое на тебя было от нее?»

Вокруг Петра и в самой семье близкие соперничали в борьбе за его расположение. Каждый старался привлечь внимание царя к собственной особе, поизобретательнее выслужиться, угодить. Может быть, обсуждение с Петром промахов и недостатков его нелюбимого сына было для Натальи предлогом более близкого общения с братом.

Сестра, к которой Петр выказывал явную привязанность, вовсе не была защищена от крайних проявлений его непредсказуемого характера. Ревностный поборник европейских обычаев, Петр не выдал Наталью замуж: в случае появления у той сына он мог бы рассматриваться как соперник царя и его детей, уже имеющихся и будущих. Правда, принято считать, что царь не позволял любимой сестре заводить собственную семью, чтобы не пришлось с ней разлучаться.

Похоже, что со временем влияние царевны постепенно сходило на нет. Такое заключение можно сделать из распоряжения Петра урезать ей денежное довольствие.