Для подавляющей части зрителей Пикфорд и Мур олицетворяли собой идеальную пару. На самом деле их семейная жизнь вскоре после свадьбы превратилась в обоюдную пытку. Не было дня, чтобы молодые не ссорились по каким-либо пустякам. Причем в большинстве стычек инициатором выступал Мур. Как признается позднее сама Пикфорд, он болезненно воспринимал ее славу, ему невыносимо было видеть, что жена, будучи моложе его на четыре года, достигла больших успехов, чем он (и это несмотря на то, что гонорар им специально установили одинаковый - 225 долларов в неделю). На съемочной площадке Мура за глаза называли не иначе, как "мистер Мэри Пикфорд". В конце концов Муру это надоело. Первое, что он сделал, порвал с женой творчески, уйдя весной 1912 года на другую киностудию, "Виктория-филмс", где стал сниматься в паре с самой Флоренс Лоуренс. Следом за профессиональным разрывом между Пикфорд и Муром последовал и семейный. Правда, его бывшие супруги от публики скрывали.

На какое-то время Пикфорд и Мур потеряли друг друга из вида, но осенью 1913 года они совершили попытку воссоединиться. Инициатива исходила от Мэри, которая, вернувшись к Гриффиту, уговорила его снять их вместе в одном из своих фильмов. Увы, их совместная жизнь мало отличалась от предыдущей: Мур к тому времени был уже серьезно болен алкоголизмом и ссоры между супругами следовали одна за другой. Мужа Пикфорд по-прежнему раздражала ее громкая слава и то, что она никак не желала жить отдельно от матери. Однако Мэри прощала мужу все его выходки и каждый раз принимала обратно, едва он, протрезвев, приходил к ней мириться с обязательным букетом цветов в руках. Именно тогда Пикфорд забеременела, но рожать ребенка не стала и сделала аборт. По слухам, он был далеко не первый. Еще на заре своих отношений с Муром Мэри "залетела", но предпочла избавиться от ребенка, опасаясь за свою карьеру и из-за угрозы испортить отношения с матерью, способной увидеть в лице будущего ребенка соперника, который отнимет у нее любовь дочери (очевидно, по этой же причине она ненавидела и Мура).

Тем временем Мур продолжал изводить жену своими скандалами. Самый громкий из них произошел в те дни, когда Мэри угодила в больницу по поводу аппендицита. Когда Мур, как всегда пьяный, пришел в клинику и узнал, что его жене уже сделали операцию, он страшно возмутился и стал орать на врачей: дескать, какое право вы имели оперировать мою жену без моего согласия? Главврач потребовал, чтобы Мур немедленно убрался вон из его учреждения, на что Мур полез на него с кулаками. На помощь своему начальнику пришли другие врачи, которые скрутили пьянчужке руки и вытолкали его из больницы. После этого охране была дана команда никогда не пускать внутрь мужа Пикфорд.

Между тем в 1914 году на широкий экран вышла очередная лента с участием Пикфорд - "Тесс из страны бурь". По мнению специалистов, этот фильм стал пиком популярности актрисы. Другие артисты немого кино вроде Клары Кимбол Янг, Эрла Уильямса, Мэри Фуллер, Дж. Уоррен Керригана также становились звездами и порой некоторые из них по популярности даже опережали Пикфорд, однако только она пользовалась неизменной любовью в течение всего периода существования немого кино. Романтический ореол, окружавший ее имя в глазах зрителей, оставался с нею на протяжении многих десятилетий. Тысячи писем приходили актрисе со всех концов света, причем ей писали как простые люди (некий безработный по имени Уильям Бартельс даже построил алтарь в честь Пикфорд в одном из нью-йоркских парков), так и сановные: например, среди последних был китайский принц, а также дочь индейского вождя Красное Перо из Саскачевана, которая прислала своей любимице ботинки из оленьей кожи и мокасины.