Удачный дебют Марченко обратил на нее внимание мэтра советского кинематографа Ивана Пырьева. Однако если с творческой стороны это событие для молодой актрисы имело самые радужные последствия, то вот с личной наоборот: Пырьев от любви к Марченко буквально потерял голову.

В 1959 году Пырьев пригласил Марченко на роль Настеньки в свою картину «Белые ночи» по Ф. Достоевскому. И еще на стадии подготовительных работ стал ухаживать за молодой актрисой. К тому времени Пырьев уже не жил со своей второй супругой Мариной Ладыниной и считал себя свободным человеком. Однако случилось неожиданное. Вместо Пырьева Марченко внезапно увлеклась более молодым человеком: другим своим партнером по съемочной площадке – актером Олегом Стриженовым. В результате между актерами случился роман, который привел к тому, что они ушли из своих семей и стали жить вместе: в коммунальной квартире в доме в Малом Демидовском переулке, которую снял для Марченко… Пырьев. Только мэтр думал, что это поможет ему добиться расположения молодой актрисы, но вышло иначе – Марченко отдала предпочтение Стриженову. Тогда она еще не знала, к чему приведет этот выбор.

Весной 1959 года Марченко забеременела, но, поскольку ее партнер посчитал рождение ребенка преждевременным, ей пришлось лечь на операцию. Этот шаг стал для актрисы роковым: после этого она больше никогда не могла иметь детей. Как пишет ее родная сестра Галина Марченко: «Детей у сестры не было, и это стало одной из причин, сломавших ей жизнь. А главную роль женщины, роль матери, ей, к сожалению, сыграть не пришлось. Не стало у нее ребенка, и любовь улетучилась так же быстро, как и возникла…»

Вскоре после операции Марченко рассталась со Стриженовым и связала свою судьбу с Пырьевым. Вряд ли она по-настоящему любила его, однако ее сразила та настойчивость, с которой седовласый мэтр за ней ухаживал. Иной раз он ждал ее на морозе, прохаживаясь всю ночь по Малому Демидовскому переулку либо просиживая в своей машине по тому же адресу. Он заваливал ее цветами, водил в лучшие столичные рестораны и, главное, ни от кого не таился. Когда летом 1962 года Марченко снималась в Эстонии в фильме «Мой младший брат», Пырьев приехал туда и прожил почти две недели на глазах у всей съемочной группы. В том же году Пырьев собирался ставить на «Мосфильме» картину «Война и мир» и хотел именно Марченко отдать роль Наташи Ростовой. Но этим планам не суждено было сбыться: проект в итоге отдали Сергею Бондарчуку, и Ростову сыграла другая актриса – дебютантка Людмила Савельева.

Пырьев всерьез хотел жениться на Марченко, но резко против выступила мама актрисы. Когда режиссер пришел к ней просить руки ее дочери, мать заявила: «Людин дедушка – ваш ровесник». Но Пырьев все равно не сдавался и готов был жить с Марченко под одной крышей, даже не будучи в официальном браке. И отныне вместо «наша Одри Хэпберн» в киношных кругах за Марченко закрепилось другое прозвище – «наша Пырченко». Видимо, именно это переполнило чашу терпения актрисы. И она ушла от Пырьева к другому человеку. Звали его Владимир Вербенко, он был сыном директора Агентства печати «Новости» и не имел никакого отношения к искусству – учился в МГИМО.

Когда Пырьев узнал об этом, он был вне себя от ярости. Но потом остыл и снова стал преследовать актрису. А поскольку та от него зависела напрямую – Пырьев был влиятельным деятелем кино – председателем правления Союза кинематографистов СССР и директором «Мосфильма», – ей пришлось смириться с его ухаживаниями. Вскоре она ушла от Вербенко и вновь сошлась с Пырьевым. Однако счастливой после этого почему-то не выглядела. И все чаще родные и знакомые видели ее выпившей – как будто она с помощью алкоголя хотела уйти от свалившихся на ее хрупкие плечи проблем.

Летом 1963 года Марченко закончила ВГИК и была зачислена в Театр-студию киноактера.