В Киеве Перфилов устроился в труппу Театра киноактера. Однако главные роли практически не играл, перебиваясь массовками либо ролями второго плана. Зато много и часто снимался в кино. И хотя и там роли у него были не масштабнее театральных, однако благодаря частому появлению на экране к Перфилову пришла слава. Правда, весьма специфическая. Он продолжал играть в кино отрицательных героев, и этот шлейф тянулся за ним даже за пределами съемочной площадки. Когда Перфилова узнавали на улице, он нередко слышал за своей спиной злорадный шепоток: «Во-о, опять кого-то убивать пошел». Сам актер вспоминал об этом так: «Когда я сыграл очередную отрицательную роль, появилась статья, в которой было написано, что наконец-то на студии Довженко появился актер, блистательно играющий негодяев! Помню, как в актерском отделе услышал разговор. Диспетчеру звонила какая-то ассистентка, а та переспрашивала: „На какую роль тебе актера? Бросил семью? Пьет? Еще и в банде? Ну Перфилов, кто же еще!“

В те годы Перфилов и в самом деле в чем-то соответствовал своим экранным героям. Например, много пил, пытаясь таким образом заглушить боль от расставания со своей первой женой. По словам актера: «Я до сих пор удивляюсь, как мне господь помог завязать, я ведь пил по-черному!..» Но та «завязка» случится много позже, а пока Перфилов практически все свое свободное время отдавал компаниям, где устанавливал рекорды по количеству выпитых бутылок водки. Но едва его утверждали на очередную роль, как все друзья-собутыльники мгновенно выгонялись и Перфилов с головой окунался в работу. Он был из тех людей, кто всегда мог ради любимого дела обуздать свои дурные наклонности.

Со своей второй женой Валентиной Перфилов познакомился на Крещатике. Он возвращался домой после очередной гулянки в ресторане, увидел симпатичную девушку и решил познакомиться. Та, узнав в подошедшем популярного киноактера, с радостью согласилась прогуляться по вечернему Киеву. А когда на следующее утро Перфилов проснулся с новой знакомой в одной постели, он сделал ей предложение. Девушка ответила согласием. В этом браке у них один за другим родились трое сыновей.

К началу 70-х Перфилов записал на свой счет уже несколько десятков картин и был достаточно популярным актером-эпизодником. Из самых известных картин на его счету были: «Акваланги на дне» (1965), «Цыган» (1967), «Олеся» (1970), «Инспектор уголовного розыска» (1971), «Захар Беркут» (1971), «Будни уголовного розыска» (1973). Кроме этого, он продолжал играть в Театре киноактера, а когда в стране начался бум телесериалов, стал пробовать свои силы и там. И именно на этом поприще приобрел славу, которая перекрыла все его предыдущие актерские достижения.

Его первым опытом на поприще телевидения стал фильм «Бумбараш», где он сыграл небольшую роль брата Бумбараша. Фильм был показан в майские праздники 1972 года. А спустя полтора года, на ноябрьские праздники 1973 года, по ЦТ был показан сериал «Как закалялась сталь», где Перфилов сыграл очередного злодея – сына кулака, который пытается застрелить Павку Корчагина. Стоит отметить, что это была не первая встреча Перфилова со знаменитым произведением Николая Островского. Еще в 1956 году он снялся в первой экранизации этого произведения, осуществленной Александром Аловым и Владимиром Наумовым. Но тогда Перфилов играл другую роль, положительную, поскольку это было начало его киношной карьеры и амплуа «первого злодея советского кинематографа» за ним еще не закрепилось.