С 1953 по 1958 Даян был начальником Генштаба Цахала. На этом посту он сыграл ключевую роль в планировании операции «Кадеш» (Суэцкий кризис), завершившейся блестящим успехом.

Суэцкий кризис произошел, когда Египет национализировал Суэцкий канал. Англия, Францияи Израиль стали собирать международную коалицию, чтобы разорвать арабскую петлю. Утром 29 октября израильские войска перешли границу на трех участках. Израилю было гарантировано авиационное прикрытие на случай египетских бомбардировок. В течение ста часов непрерывных боев египетская армия была разбита и окружена. Полуостров Синай и сектор Газа были оккупированы, шесть тысяч солдат взяты в плен вместе с огромным количеством вооружений и боеприпасов.

Одна израильская колонна пересекла залив Акаба и, используя фактор внезапности, окружила египетский гарнизон в Шарм аш-Шейхе. Блокада, существовавшая с 1948 года, была снята. Морской путь к израильскому порту Эйлат был открыт.

Сразу же после завершения боевых действий Даян приступил к созданию военного управления в полосе Газа. Он стремился выявить среди арабского населения силы, готовые сотрудничать с Израилем. В те дни Даян сделал несколько выводов, которые оказали решающее влияние на его политику к арабскому населению территорий. По мнению Даяна, израильским войскам нужно было как можно дольше оставаться на захваченной территории. Длительность этого периода благотворно скажется на обстановке здесь даже в случае последующего отвода израильских войск.

Когда войска стали выводить, он предложил, чтобы Израиль передал Синайский полуостров Египту, а не войскам ООН, с тем чтобы получить непосредственно от египтян гарантии свободы судоходства и спокойствия на границах.

Основное достижение мирного договора состояло в гарантии свободного прохода через Тиранский пролив и залив Акаба.

Даян подал в отставку в 1964 году и занялся работой в рыболовецкой фирме и написанием «Дневника Синайской кампании», опубликованного в 1965 году. Он проанализировал не только успехи, но и ошибки, стоившие человеческих жизней.

В 1966 году был военным корреспондентом в Южном Вьетнаме во время Вьетнамской войны.

Даян оставался в стороне от большой политики до начала Шестидневной войны в июне 1967 года.

В мае 1967 года Египет и Сирия заключили военный союз, угрожая «сбросить евреев в море». Больше того, президент Насер закрыл Тиранский пролив и сосредоточил свои войска на Синайском полуострове.

Среди израильской общественности прозвучали требования передать Даяну портфель министра обороны, который находился в руках премьер-министра. Даян был включен в качестве министра обороны в многопартийное правительство национального единства. Это произошло за четыре дня до начала военных действий.

Даяну были даны полномочия установить час начала наступления. Новый министр обороны немедленно взял ситуацию под личный контроль и произвел последние изменения в планах операции. Даян перенес упор с оккупации территорий и захвата важных стратегических пунктов на преследование и уничтожение как можно большего числа египетских военных частей и подразделений.

То, что произошло между понедельником 5-го июня и субботой 11-го июня 1967 года, вошло в мировую историю. Шесть дней израильская армия удерживала фронт по периметру, протянувшемуся вдоль Суэцкого канала, Суэцкого пролива, залива Акаба, долины реки Иордан и Голанскими высотами.

Даян активно участвовал в осуществлении боевых операций. 7-го июня вместе с начальником генерального штаба Ицхаком Рабином Моше Даян вошел в Старый город Иерусалима.

По окончании военных действий нужно было управлять захваченными территориями: Синайским полуостровом, сектором Газа, Западным берегом реки Иордан и Голанскими высотами, – где проживало свыше миллиона арабов.

Одно из направлений политики Даяна состояло в том, чтобы использовать десятки тысяч рабочих с оккупированных территорий в сельском хозяйстве и промышленности Израиля.