Старший из братьев, Мефодий, сначала избрал военную карьеру и получил в управление одну из областей Византии, населенную славянами. Однако потом он удалился от мира в монастырь в Малой Азии. Вскоре к нему присоединился и Константин, принявший к этому времени монашеское имя Кирилл.

Братья жили в эпоху становления славянских государств. Моравия, Болгария, Сербия уже сложились исторически, но с политической точки зрения являлись новообразованиями, не имевшими своего законного признанного места в традиционной политической структуре региона. Титулы их правителей не были санкционированы какой-либо высшей церковной или светской властью христианского мира.

В ответ на просьбу Ростислава, князя Великой Моравии, император и патриарх направили братьев с целью просвещения и приобщения к христианской вере его подданных.

Для успеха проповеди христианства Кирилл счел необходимым перевести на славянский язык священные и богослужебные книги, ибо, по его словам, «проповедовать только устно, все равно, что писать на песке». Моравы не имели письменности, поэтому Кирилл взял на себя беспрецедентный подвижнический труд составить славянскую азбуку. В ее основу он положил фонетические особенности местного языка, а также греческое уставное письмо; некоторые буквы заимствовал из еврейского алфавита, другие специфические знаки образовал или путем подражания греческим, или составил из них комбинированием. К этим великим трудам Кирилл по примеру апостолов готовился молитвой и сорокадневным постом. Так возникла глаголица, которую, по мнению многих историков, впоследствии в честь него назвали кириллицей.

Как только азбука была готова, просветитель перевел на славянский язык избранные места из Евангелия и Апостола.

В 863 г. братья отправились в Моравию со своими учениками Гораздом, Климентом, Саввой, Наумом и др. Совершение богослужения и чтение Евангелия на славянском языке скоро привлекли к ним сердца моравов. Однако принятие христианства византийского толка было невыгодно иерархам, имеющим римскую ориентацию. Между Церквами уже имелись прекословия, которые впоследствии привели к ее расколу. Латинские проповедники всячески противодействовали деятельности братьев, называли их еретиками за проповеди слова Божьего на новом языке. Папа Николай I, вникнув в суть проблемы, одобрил деятельность братьев-просветителей. Но умиротворение разногласий пришлось уже на время понтификата его преемника Адриана II, который освятил на престоле древнейшей римской базилики священные книги, переведенные братьями на славянский язык.

Вскоре Кирилл опасно занемог. Он завещал продолжение великого дела брату и мирно опочил 14 февраля 869 г.

Мефодий исполнил завещание брата: возвратившись в Моравию уже в сане архиепископа, он трудился здесь пятнадцать лет. Правда, моравские правители предпочли подчиниться римскому папе, но из Моравии христианство еще при жизни Мефодия проникло в Богемию. Богемский князь Боривой принял от него святое крещение.

После смерти Мефодия епископ Нитры Вихинг изгнал его учеников из Моравии. Большая часть из них перебралась в Болгарию. Они перенесли в земли восточных и южных славян богослужения и письменность на славянском языке, что способствовало христианизации Болгарии.

Узнав о деятельности Кирилла и Мефодия, папа пожелал выслушать их в Риме. После беседы с братьями он отправил их в языческую Моравию, где их подвижническая деятельность заложила основу для литературного развития славян.

Имелся исторический шанс приобщить болгар к христианству восточного толка раньше, чем это произошло в действительности. Патриарх Фотий послал князю Борису весной 865 г. обширное, исполненное самых искренних чувств письмо с объяснением Символа веры, учения семи Вселенских соборов и приложением наставлений о добродетельном управлении страной. При этом, однако, он никак не обмолвился о будущем устройстве болгарской церкви.